PDF《高压制备 Ag Pb SbTe》

5 6 . 8μ V / K) .随着x 的增大, 样品 的S e e b e c k系数减小, 与文献[

8 ] 中S e e b e c k系数随压力变化的结果类似. 图3所示为样品的电导率σ与x 的关系.A g 1-xP b

1 8 S b T e

2 0的电导率随温度的增加而降低, 呈现金 属导电特性.与其他研究者利用常规方法制备的相同组分的样品相比, 高压合成的 A g P b

1 8 S b T e

2 0的电

0 2

2 高压物理学报第2 9卷 导率较大.例如: K o s u g a报道的 A g P b

1 8 S b T e

2 0在室温条件下的电导率约为1 0S / c m [

3 ] , Z h u等人利用 快速冷 凝方法制备的样品电导率为3.5S / c m [ 4] ;

而高压合成的相同组分的样品, 其电导率则高达138.5S / c m.这些结果说明, 高压能够克服常规方法制备 A g P b

1 8 S b T e

2 0类材料电导率低的缺点.高压 条件下, 样品电导率增大的原因可能有两点: 首先, 高压能够使 P b T e的带隙变小[ 9] , 而AgPb18SbTe20可以看成是 A g 、 S b共掺杂的 P b T e , 故可以推测, A g P b

1 8 S b T e

2 0的带隙也会减小;

再者, 高压作用下, 样 品晶格发生畸变, 导致样品的缺陷增加, 而缺陷对样品电导率影响较大. 图2 不同x 下Ag1-xP b

1 8 S b T e

2 0的Seebeck系数与温度的关系 F i g .

2 S e e b e c kc o e f f i c i e n t o fA g 1-xP b

1 8 S b T e

2 0v s . t e m p e r a t u r ew i t hd i f f e r e n t xv a l u e s 图3 不同x 下Ag1-xP b

1 8 S b T e

2 0的 电导率与温度的关系 F i g .

3 E l e c t r i c a l c o n d u c t i v i t yo fA g 1-xP b

1 8 S b T e

2 0v s . t e m p e r a t u r ew i t hd i f f e r e n t xv a l u e s 随着x 的增大, A g 1-xP b

1 8 S b T e

2 0 样品的电导率大幅度提高.H u s [ 2] 指出, 在AgPbmS b T e m+2 化合 物中, A g + 取代Pb2+ 形成负电中心, 提供空穴;

S b 3+ 取代Pb2+ 形成正电中心, 提供电子. 在图4 不同x 下Ag1-xP b

1 8 S b T e

2 0的 功率因子与温度的关系 F i g .

4 P o w e r f a c t o ro fA g 1-xP b

1 8 S b T e

2 0v s . t e m p e r a t u r ew i t hd i f f e r e n t xv a l u e s A g P b

1 8 S b T e

2 0样品中, 由于 A g和S b提供的电子和 空穴完全中和, 载流子浓度较小;

A g含量偏离化学 计量比后, 形成大量A g离子空位, S b提供的正电中 心除复合空穴外, 还将 提供剩余的电子, 故随着x的增大, 载流子浓度提高, 样品的电导率增大. 利用测得的电导率和S e e b e c k系数可以计算出 样品 的功率因子.如图4所示, 随着x的增大, A g 1-xP b

1 8 S b T e

2 0的功率因子逐渐增大;

并且随着温 度的升高, 所有样品的功率因子均在3

0 0℃附近出 现最大值.当x=0 . 6时, 样品的功率因子最大, 约为1 .

9 7mW / ( m・K

2 ) , 该数值远高于Kosuga等 人[ 3] 的结果, 接近 Z h o u等人[ 5] 利用机械 合金结合 S P S烧结方法制备的 P b过量 A g P b

1 8+xS b T e

2 0材料 的功率因子.这些结果表明, 高压结合 A g缺位能 够有效地提高 A g P b

1 8 S b T e

2 0材料的电输运性能.

4 结论(1)利用高压方法成功制备出 A g 1-xP b

1 8 S b T e

2 0体系热电材料, 样品的 S e e b e c k系数为负值, 且其 绝对值随x 的增大而逐渐减小;

当温度为5

0 0℃时, A g P b

1 8 S b T e

2 0具有绝对值最大的 S e e b e c k系数, 约为-2

5 6 . 8μ V / K.

1 2

2 第3期 樊浩天等: 高压制备 A g 1-xP b

1 8 S b T e

2 0及其电学性能的研究 (