PDF《镧铱硅电子结构与成键机理的第一性原理研究 ！》

镧铱硅电子结构与成键机理的第一性原理研究! 刘君民!) ) 孙立忠!) ) # 陈元平!) ) 张凯旺!) ) 袁辉球$) 钟建新!) ) % !) (湘潭大学量子工程与微纳能源技术湖南省高校重点实验室,湘潭 &

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() ) (湘潭大学材料与光电物理学院,湘潭 &

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() $) (浙江大学物理系,杭州 $!'

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* 年$月!日收到修改稿) 利用基于密度泛函理论的第一性原理方法, 系统研究了镧铱硅 (+,-.

/-01) 体系四种异构体的电子结构与成键机 理2通过对能带结构、 态密度的系统分析, 发现: +,-./-01 体系的超导属性与该体系中过渡元素 ./-3 态和 01-4 态的 4-3 轨道耦合强度有关2为了定量描述 4-3 轨道耦合的强度, 采用了分子中的原子方法, 针对 +,-./-01 体系成键过程中的 电荷迁移进行了定量的分析, 结果表明, 超导的转变温度与体系中 ./ 原子 5,617 中的电荷量成近线性关系2 关键词:+,-./-01,电子结构,超导属性,第一原理 8,)&

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: !国家自然科学基金 (批准号: 和教育部博士点新教师基金 (批准号: 资助的课题2 # :>

?6@7A BC@2 D3@2 E7 % :FB?GH7IA BC@2 D3@2 E7 !J 引言近几十年来, 由于高温超导材料的发现, 关于超 导机理的研究一直是凝聚态物理中的热点问题之 一2迄今为止, KL0 理论对传统的低温超导材料的超 导机理给出合理的解释, 但是对于非传统的低温超 导材料以及高温超导材料的微观解释, 如+,-K,-L@- M [!, ] , N-K,-L@-M [$―(] , NOD86 [P―;

] 等等, 还没有一个成 功的理论2 氧化物超导体 [*, !'

] 与新型非氧化物超导 体[!!, ! ] 的电子结构一直备受关注, 人们曾对 ) 种铜 氧化 物超导材料的电子结构做过系统的研究[!!, !$―!(] , 发现其铜氧面电子的耦合强度与 !L 成 正比, 这一关系说明内层轨道是导致铜氧化物超导 现象的重要因素之一2 因此针对超导材料的电子结 构和键合机理进行系统研究, 对于更好的理解超导 的起源至关重要2 而比较典型的 +,-K,-L@-M, N-K,- L@-M [!―(] 体系以及近年来备受关注的磷族 [P―;

] 非传 统超导化合物等, 其体系结构比较复杂, 针对其电子 结构与键合机理作系统的分析, 特别是采用基于第 一性原理的方法进行系统研究比较困难2 +,-./-01 体系[!P―!*] 是一种新型的超导体系, 其晶格结构比较简 单, 适合用第一性原理来分析其电子结构与键合机 理2 +,-./-01 体系有四种异构体: +,./01$ ( !L Q J) R) , +,./01 ( !L Q J$ R) ,+,./

01 -GC ( !L Q !J(;

R) , +,./

01 ->

C, 前三种是比较典型的超导材料, 最后一种 不具有超导属性 (其中 !L 是其超导转变温度)

2 目前, 关于这四种异构体的研究多集中在晶体结构方 面2关于他们的超导机理, +DF,S 等人认为其超导属 性与 ./-01 构成的单帽四方反棱柱结构有关 [!)]

2 而K/,@= 等通过比较 +,./

01 -GC 与+,./

01 ->

C 这两种改 性化合物, 认为在 +,./

01 -GC 中./ 与(个近邻

01 组 成的金字塔形结构是其具有超导属性的根本原 因[!;

] 2而我们发现拥有超导属性的 +,./01 不具有这 两种典型的结构2由此可见, 他们的超导属性并不是 单纯由晶体的结构来决定2 据我们所知, 目前为止, 关于 +,-./-01 体系的电子结构与键合机理方面的研 究尚未见相关报道2所以, 为了更好地认识它们的超 导机理, 有必要对它们的电子结构与键合机理作相 关研究2 本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方 法, 针对 +,-./-01 体系的电子结构和键合机理进行了 系统的研究2通过对能带结构、 态密度的系统分析, 我们发现, +,-./-01 体系的超导属性受制于 ./-3 与01-