PDF《自然科学奖公示：》

自然科学奖公示: 项目名称 限域增强的配位不饱和界面催化 提名者中国科学院沈阳分院 提名意见 中国科学院大连化学物理研究所包信和研究团队, 在过去近二十年中针对能源化学中的重大 科学问题, 特别是碳资源优化利用相关催化过程中一直未能突破的产物选择性调控问题, 从 纳米体系的结构特征和基本原理出发, 以配位不饱和活性中心催化为基础, 提出界面限域催 化的概念, 设计研制了金属氧化物界面稳定的单层氧化亚铁催化活性中心结构, 实现室温条 件下 100%选择性去除氢气中微量 CO, 成功解决了 H2-O2 燃料电池中 CO 毒化铂催化剂的问题.

近期,该团队进一步拓展界面限域催化原理,设计了复合氧化物界面(ZnO/CrOx)稳定的配 位不饱和活性中心,与具有择形作用的分子筛耦合,创制了高选择性制备高值化学品的 OX-ZEO 催化剂,实现煤基合成气直接转化制低碳烯烃,该发现颠覆了统治煤化工领域九十 多年的传统 Fischer-Tropsch 过程 (F-T) , 被同行誉为煤化工领域中一个里程碑式的研究进 展.该项成果由中国科学院大连化学物理研究所团队独立完成,创新性突出,成绩显著,国 际影响卓越. 研究成果发挥了 顶天立地 作用, 即有面向国民经济重大需求的源头科学创新, 又有科技成果转化为新生产力的突出贡献. 提名该项目为辽宁省自然科学奖一等奖. 项目简介 控制化学化工过程效率的催化化学涉及到能源、材料、环境、制药等工业过程,贡献了 20% 以上的世界 GDP.150 多年来,催化科学的基础研究和工业应用取得了一系列重要的成果, 建立并完善了像 表面吸附 、 活化能调控 、 表面活性中心 等基础概念.然而对催化剂 表面活性中心的形成和稳定机制, 反应选择性控制以及催化过程中的协同耦合原理的认识长 期停滞, 这大大制约了催化基础理论的发展和新催化材料的创制. 本成果以配位不饱和活性 中心催化为基础,采用高精度表面研究技术,并借助同步辐射光源等先进手段,从原子层面 上阐明了表面配位不饱和亚铁活性中心的生成机理, 以及源于价电子转移和界面限域效应对 活性中心的增强机制. 在此基础上创制出单层 FeO 纳米岛修饰的铂催化剂, 实现了室温条件 下氢气中微量 CO 的100%去除,成功解决了长期困扰的 H2-O2 燃料电池(PEMFC)中微量 CO 杂质导致铂催化剂中毒并失活的难题(Science,2010) .在大量实验数据分析和理论模拟的 基础上,提出了界面限域催化新概念,并逐步从界面的 狭义限域催化 拓展到有普适性的 广义限域催化 (Acc. Chem. Res. 2013) .这一研究得到同行的高度评价和认可,被授予 德国催化协会杰出成就奖(Alwin Mittasch 奖) .依据这一概念,进一步设计并成功制备出 稳定配位不饱和活性中心的复合氧化物界面(ZnO/CrOx) ,实现了温和条件下 CO 分子的定向 活化和高效歧化(2CO ? C + CO2) ,与具有择形选择性的微孔分子筛偶合,成功创制了 CO 加氢定向偶联高选择性制备高值化学品的 OX-ZEO 催化剂.系列催化剂成功用于煤基合成气 (CO/H2)的直接转化,低碳烯烃(C2 = -C4 = )选择性达到 80%(Science,2016) .这一发现彻 底颠覆了由德国科学家发明的统治煤化工领域九十多年的传统 Fischer-Tropsch 过程 (F-T) ,开创了煤化工技术向高定向、低水耗(过程中消除了水循环)发展的新时代,被同 行誉为煤化工领域中一个里程碑式的研究进展;