PDF《高浓度 Er3+ 掺杂 Y3Sc2Ga3O12 晶体的吸收光谱与》

14 (2014)

144205 数, 并分析了获得的15个多重态能级.

2 实验按照 Er3+ 掺杂浓度

35 at% 的Er1.05Y1.95Sc2- Ga3O12 剂量比例, 称量高纯度的 Y2O3 (纯5N), Ga2O3 (4 N), Sc2O3(4 N) 和Er2O3(5 N), 其中 Ga 过量2 wt% 用于补偿晶体生长过程中的挥发. 将约

600 g 原料充分混合后压制成为圆盘状, 在1250 ? C 高温下烧结

48 h, 获得了 Er : YSGG 多晶料. 将多 晶原料装入 Φ60 mm 的铱坩锅中, 在上称重中频感 应加热单晶炉进行晶体生长, 生长气氛为氮气, 生 长方向为 ?111?. 当晶体生长达到需要的长度后, 将 晶体提拉出液面, 以20―30 ? C/h的速率降至室温. 将生长出的 Er : YSGG 晶体在

1500 ? C 退火

72 h, 垂直 ?111? 生长方向切割, 双面抛 光 成厚 度为

2 mm 的薄片, 然后在型号为 Perkin-Elmer Lambda-950 的吸收光谱仪上测试其吸收光谱, 波 长测量范围为340―1700 nm.

3 计算模型 所用的晶体场拟合方法是 Reid 开发的在 Lin- ux系统中运行的f-shell拟合程序. 在晶体中掺杂铒 离子的复杂能级机制是由一系列相互作用来描述 的, 这种模型称为参数化模型. 参数化模型中的哈 密顿量可以写为 ? H = ? HA + ? HCF, (1) 此处 ? HA 表示为原子哈密顿量, ? HCF 表示为晶体场 相互作用哈密顿量. ? HA 可以具体表示为如下表 达式: ? HA = Eavg + ∑ k=2,4,6 Fk ? fk + ξ ? ASO + α? L(? L + 1) + β ? G(G2) + γ ? G(R7) + ∑ i=2,3,4,6,7,8 Ti? ti + ∑ j=0,2,4 Mj ? mj + ∑ k=2,4,6 Pk ? pk, (2) 式中, Eavg 为中心势场的单电子部分;

库仑相互 作用 Fk fk (k = 2, 4, 6) 是用 Slater 积分来描述 的, 其中 Fk 和fk 分别为其径向部分和角向部分;

ξ 和ASO 分别为自旋轨道相互作用的径向部分和 角向部分;

α, β 和γ为两体相互作用参数, G(G2) 和G(R7) 分别为群 G2 和R7 的Casimir 算符;

Ti ti (i = 2, 3, 4, 6, 7, 8) 描述的是三体组态相互作 用, 其中 Ti 和ti 分别为参数和算符;

高阶的磁自 旋和自旋轨道相互作用分别用 Mj (j = 0, 2, 4) 和Pk (k = 2, 4, 6) 来表示, 其对应的算符分别 用mj 和pk 来表示. 其中这些参数满足如下关系: M2 = 0.56M0 , M4 = 0.38M0 和P4 = 0.75P2 , P6 = 0.5P2 [14,15] . 晶体场相互作用哈密顿量 ? HCF 可以展开为 ? HCF = ∑ k,q Bk q C(k) q , (3) 式中, Bk q 为晶体场参数, C (k) q 为球张量算符;

k 和q为对称性数值, 并且它们的值为 k = 2, 4,

6 以及 q = ?k q k[16] . 对于 Er3+ 掺杂在石榴石晶体 中的 D2 对称格位, 晶体场相互作用哈密顿量可以 表示为 ? HCF(D2) = B2 0C2

0 + B2 2(C2 ?2 + C2

2 ) + B4 0C4

0 + B4 2(C4 ?2 + C4

2 ) + B4 4(C4 ?4 + C4

4 ) + B6 0C6

0 + B6 2(C6 ?2 + C6

2 ) + B6 4(C6 ?4 + C6

4 ) + B6 6(C6 ?6 + C6

6 ), (4) D2 对称格位有九个晶体场参数[17] . 对于稀土离子, 确定了上述晶场哈密顿的独立 参数 Bk q , 就可以和其余

20 个自由离子参数一起作 为拟合参量对实验光谱的能级进行拟合计算, 从 而得到这些参量值、 各能级及其本征函数. 通常需 要反复进行最小二乘法拟合过程, 具体步骤如下: 1) 估计所考虑系统的晶体场参数初值;

2) 用估计 的或者先前计算的晶体场参数值来构建能量矩阵;

3) 对能量矩阵对角化得到本征值, 其与能级的估计 位置相对应;

4) 建立实验和计算能级间的一一对应 关系;

5) 固定能量矩阵的特征向量, 确定参数值使 得实验和计算间的能级值最小平方差值之和最小;