PDF《脱硝技术与天然气应用情景下京津冀地区 空气质量模拟评估》

第18 卷第4期2013 年7月气候与环境研究Climatic and Environmental Research Vol.

18, No.

4 Jul.

2013 李健, 安俊岭, 陈勇, 等. 2013. 脱硝技术与天然气应用情景下京津冀地区空气质量模拟评估 [J]. 气候与环境研究,

18 (4): 472C482, doi:10.3878/j.issn. 1006-9585.2012.11200. Li Jian, An Junling, Chen Yong, et al. 2013. Simulation of air quality over Beijing, Tianjin, and Hebei Province of China with application of catalysts for selective catalytic reduction of NOx to diesel exhaust and natural gas boilers [J]. Climatic and Environmental Research (in Chinese),

18 (4): 472C482. 脱硝技术与天然气应用情景下京津冀地区 空气质量模拟评估 李健 1,

2 安俊岭

1 陈勇

1 屈玉

1 1 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室,北京

100029 2 中国科学院大学,北京

100049 摘要针对京津冀地区主要大气污染物 NOx(氮氧化物)和PM2.5(大气中粒径小于或等于 2.5 μm 的颗粒物) , 应用柴油车尾气净化技术及中小锅炉烟气脱硝技术,并根据

2015 年和

2030 年我国能源规划,设计

3 种技术应用 情景,采用 WRF-CAMx 耦合模式,对京津冀地区大气中 NOx 和PM2.5 进行了应用情景模拟.结果表明,单独应 用柴油车尾气净化技术后 (方案 1) , 北京、 天津地区大气中的 NOx 浓度降低幅度达 20%, 河北地区降低 5%;

PM2.5 的浓度降低幅度约 10%;

应用柴油车尾气净化技术和

2015 年能源规划情景(方案 2) ,京津冀地区大气中 NOx 和PM2.5 浓度的降低幅度均超过 20%;

应用柴油车尾气净化技术和

2030 年能源规划情景(方案 3) ,该地区 NOx 浓 度降低幅度与之相当, PM2.5 浓度降低幅度超过 30%. 可见脱硝技术和清洁能源利用的有效性依赖于其应用比例. 二次气粒转化的化学过程形成的硝酸盐、硫酸盐和铵盐对该地区空气中 PM2.5 浓度的贡献很大,冬、春、秋季硝酸 盐最大贡献高达 60%,夏、秋季硫酸盐最大贡献超过 70%,铵盐四季最大贡献约 25%.这说明 PM2.5 的主要前体物 NOx、SO

2、NH

3、VOCs (Volatile Organic Compounds)、CO 等均大幅度削减才能有效降低该地区空气中 PM2.5 浓度. 关键词 NOx PM2.5 应用情景 化学过程 WRF-CAMx 模式 文章编号 1006C9585(2013)04C0472C11 中图分类号 P402 文献标识码 A doi:10.3878/j.issn.1006-9585.2012.11200 Simulation of Air Quality over Beijing, Tianjin, and Hebei Province of China with Application of Catalysts for Selective Catalytic Reduction of NOx to Diesel Exhaust and Natural Gas Boilers LI Jian1,

2 , AN Junling1 , CHEN Yong1 , and QU Yu1

1 State Kay Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Science, Beijing

100029 2 University of Chinese Academy of Sciences, Beijing

100049 Abstract Three scenarios were designed in which catalysts for selective catalytic reduction (SCR) of NOx were applied to diesel exhaust (Scenario 1), catalysts for SCR were applied to both diesel exhaust and natural gas boilers according to the Chinese energy plan for

2015 (Scenario 2), and the catalysts were applied as in Scenario

2 but the Chinese energy plan for

2030 was used (Scenario 3). Simulations were performed with the WRF-CAMx model in Beijing, Tianjin, and Hebei 收稿日期 2011C12C20 收到,2012C04C06 收到修定稿 资助项目 国家自然科学基金资助项目

40905055、41175105,中国科学院项目 KZCX2-YW-Q02-

03、KZCX1-YW-06-04 作者简介 李健,男,1984 年出生,博士研究生,主要从事大气环境研究.E-mail: [email protected] 通讯作者 安俊岭,E-mail: [email protected]

4 期No. 4? 李健等:脱硝技术与天然气应用情景下京津冀地区空气质量模拟评估 LI Jian et al.?Simulation of Air Quality over Beijing, Tianjin, and Hebei Province of China with Application of … ? ? ?

473 Province in China (the BTH region) for January, April, July, and October of 2007, representing winter, spring, summer, and autumn, respectively. The results indicate that Scenario

1 can reduce the surface NOx concentrations by 20% in Beijing and Tianjin and by 5% in Hebei Province, and decrease the PM2.5 (particulate matter with diameters less than or equal to 2.5 μm) concentrations by 10% in the BTH region. Scenarios

2 and

3 lead to decreases of more than 20% and more than 30%, respectively, in the surface concentrations of NOx and PM2.5 over the BTH region. This suggests that decreases in the surface concentrations of NOx and PM2.5 depend significantly on the amount of the catalyst used for SCR in diesel exhaust and natural gas boilers over the BTH region. The chemical process plays a key role in the formation of nitrates, sulfates, and ammonium salts, which are major components of PM2.5 over the BTH region. The surface concentrations of nitrates, sulfates, and ammonium salts contribute more than 60% in winter, spring, and autumn, more than 70% in summer and autumn, and approximately 25% in all four seasons, respectively, to the surface PM2.5 concentration. This implies that a large reduction in the emissions of major precursors of PM2.5, e.g., NOx, SO2, NH3, volatile organic compounds, and CO, can effectively reduce surface concentrations of PM2.5. Keywords NOx, PM2.5, Applied scenarios, Chemical processes, WRF-CMAx model

1 引言 京津冀、长江三角洲及珠江三角洲地区被称 为我国的三大经济区.京津冀地区同时也是我国 政治、 经济和文化中心, 具有举足轻重的战略地位. 当前京津冀地区的集约化农业、工业、电力以及交 通运输业发展迅速,大气污染状况十分严重(田贺 中等,2001) .随着城市经济的快速发展,能源消 耗的持续增加和机动车保有量的急剧增长,对京津 冀地区城市大气环境造成了相当大的压力,大气污 染状况呈现出明显的煤烟和机动车尾气混合型污 染(郝吉明等,2005). 氮氧化物(NOx)主要来源于机动车尾气、工 业和火电厂排放等, 交通源中 62%的NOx 来自于柴 油车尾气排放(国务院发展中心、中国环境科学研 究院

2006 年统计数据) .NOx 作为一次污染物,其 本身会直接对人体健康产生危害,此外还是臭氧 (O3) 、细粒子(PM2.5)和酸沉降等二次污染的重 要前体物(张远航,2001) .Richter et al.(2005) 在研究中指出, 1996~2004 年间中国东部地区大气 中NOx 浓度增加了约 50%, 并且年增长速率还有加 快的趋势.NOx 排放量的剧增使得我国城市大气中 NOx 的污染程度日趋加重,京津冀地区就是典型代 表.大气颗粒物,特别是 PM2.5 是京津冀地区另一 主要污染物,PM2.5 主要人为源有工业源、电厂源、 交通源、民用源等(张楚莹等,2009) ,因此脱硝 技术的研发及应用、清洁能源的利用显得日益迫 切. 清洁能源天然气具有高效和洁净的优势,大部 分燃煤机组发电效率约为 30%,天然气联合循环发 生效率高达 60%,天然气燃烧时 SO

2、粉尘排放很 低,NOx 排放比油低 50%,比煤低 75%(陆家亮, 2009) .天然气的开发利用既符合世界能源结构发 展趋势,也是提高能源效率和缓解环境压力的重要 途径之一. 在柴油车和大部分中小锅炉方面,我国对其 NOx 排放没有采取任何后处理控制措施.随着我国 NOx 排放法规的出台,柴油车尾气 NOx 净化和中小 锅炉烟气脱硝将具有广泛应用前景.在中国科学院 重大项目之课题 大气污染模拟预测与源控制技 术研发及示范 资助下,贺泓等(2010)开发了柴 油车尾气净化技术及中小锅炉烟气脱硝技术,使国 产重型柴油车整车排放控制技术的实用水平达到 国IV 排放标准,整车排放寿命达到 16*104 ~ 25*104 km,实现

5 辆车示范运行,并建立了小型 天然气锅炉脱硝技术示范工程.根据这些技术的应 用前景和天然气在我国能源消耗结构中的规划比 例,设计

3 种控制情景,借助空气质量模式评价脱 硝技术和天然气应用情景对京津冀地区空气质量 的影响.

2 技术和方法 2.1 数值模式 空气质量模式选用 CAMx(Comprehensive Air quality Model with extensions,版本 4.4) (ENVIRON, 2002)模式.采用三重嵌套网格,水平分辨率分别 为81 km、27 km、9 km(图1) ,第三重模拟区域 覆盖了京津冀地区.垂直方向从地面至对流层顶分 为17 层.模拟时段为

2007 年1月、4 月、7 月、

10 月分别代表冬季、春季、夏季、秋季四个季节. ? ? 气? ? 候? ? 与? ? 环? ? 境? ? 研? ? 究? Climatic and Environmental Research?

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18 ? ?

474 地形高度和下垫面类型采用美国 USGS 卫星观测 资料.初始与边界浓度

6 h 更新一次,来自全球 模式 Mozart-4

6 h 一次的模拟结果.人为排放源考 虑的物种有 BC (Black Carbon aerosol)、CO、NOx、 OC (Organic Carbon aerosol)、PM10(大气中粒径小 于或等于

10 μm 的颗粒物) 、PM2.

5、SO

2、VOCs (Volatile Organic Compounds)、NH3.除NH3 排放源 来自 Street et al.(2003)1.0°(纬度)*1.0°(经度) 排放清单外,其他物种采用 Zhang et al.(2009)排 放清单,分辨率 0.5°(纬度)*0.5°(经度) ,并且 按照电厂、工业、居民、交通排放源分为

4 类.化 学模式选用 CB4 机制, 包括

52 个物种 (35 种气体,

17 种气溶胶) ,

117 个化学反应. 气溶胶模块选用两 模态(粗、细)方案,PM (Particulate Matter) 化学组 成除考虑人为排放源中的 PM

10、PM2.5 外,将BC 作为元素碳 (primary elemental carbon)、OC 作为一 次有机气溶胶 (primary organic aerosol) 一并归为 PM2.5.空间上,电厂源作为点源处理,其他源视为 面源,置于模式第一层,均按照就近原则插值到 CAMx 网格上.时间尺度上,人为排放源按照各种 源每月的排放比例进行了调整 (Zhang et al.,2007) . 气象模式选用 WRF(Weather Research and Forecast, 版本 3.2) (Skamarock et al.,2005) 模式, 其物理参数化方案见表 1.中纬度地区中尺度气象 模式多选用表

1 参数化方案,且An et al.(2011) 和Li et al.(2011)均选用表

1 方案成功模拟了京津 冀地区空气质量.另外,Han et al.(2008)建议 中纬度地区陆面过程选用

5 层土壤热量扩散方案 较好. 表1所用 WRF 模式的物理过程参数化方案 Table

1 Parameterization schemes in the WRF model used in this study 物理过程 选用参数化方案 积云对流 Kain-Fritsch 微物理过程 Kessler 长波辐射 RRTM 短波辐射 Dudhia 边界层 MRF 近地面层 Monin-Obukhov 陆面过程

5 层土壤热量扩散方案 2.2 减排技术 采用机内与机外相结合的尾气净化技术,使国 产重型柴油车达到国Ⅳ排放标准,并实现重型柴油 车的示范运行(Yu et al.,2010) ,为我国重型柴油 车国 IV 排放标准的实施提供了技术支撑. 烟气脱硝技术, 将银/氧化铝―乙醇体系成功应 用于燃气锅炉烟气脱硝示范, 该系统对 NOx 净化效 ........