PDF《刘晓艳国籍中国 从事专业 工业催化》

姓名刘晓艳 性别女出生年月 1980-10 出生地 山东省高 密市 婚姻状况 已婚 政治面貌 党员 国籍中国 从事专业 工业催化 现工作单位及职位 台湾大学化学系,博士后研究员 人事关系所在单位 大连化学物理研究所 学习及工作经历: (从大学开始填,内容包括时间、单位、学位、所学专业、从事专业、专业技术 职务情况,时间段要连续,准确到月份)

1999 年09 月至

2003 年07 月 大连理工大学环境与生命学院环境工程系 学士学位:污水净化

2003 年09 月至

2009 年08 月 中国科学院大连化学物理研究所工业催化专业 博士学位:催化

2009 年11 月至

2012 年5月台湾大学化学系 博士后研究员:材料制备、催化 如内容较多,本栏目填不下时,可另纸接续(下同) .

主要学术成就、科技成果及创新点: 申请者本人的研究主要是含金的纳米粒子的制备及其在催化中的应用,主要包 括以下方面: 1. Au-Ag 和Au-Cu 双金属纳米粒子的制备及其在 CO 氧化反应中的应用 由于纳米金粒子的熔点很低,其稳定性对载体的性质及制备方法非常敏感.在惰 性载体(如SiO2, Al2O3 等)上制备高分散高热稳定性的金纳米粒子是金催化剂制 备中的一大挑战.我们首次采用两步法成功制备了惰性载体担载的 Au-Ag 和Au-Cu 双金属纳米粒子.在经过高温焙烧还原及反应之后,纳米粒子的粒径仍然 可以保持在~3 nm. Au 和Ag/Cu 在低温一氧化碳氧化及富氢气氛下的选择去除 CO 的反应中表现出明显的协同效应.其中负载于商品化的无定形 SiO2 上的 Au/Ag 摩尔比为 3/1 的催化剂的 CO 氧化活性甚至高于 WGC (World Gold Council)提供的 Au/TiO2 标准催化剂. 我们结合多种表征手段包括 HRTEM、 UV-vis、 DFT 计算等, 研究了高分散的 Au-Ag 和Au-Cu 双金属纳米粒子的形成机制及其热稳定性的来 源. 认为第二种金属 Ag/Cu 的加入不仅提高了 Au 纳米粒子的热稳定性而且在 CO 氧化反应中起到了吸附和活化氧的作用.其中,Au-Cu/SBA-15 的工作在

2008 年 发表于 Chem. Commun.(5-year impact factor:5.581)之后,引起了较大的反响, 曾被 nature china 评为研究亮点,并于

2010 年被 RSC (Royal Society of Chemistry) 和WGC 联合遴选为关于金的百篇最优论文之一, 目前该文的引用次数已达

57 次. 这部分工作也曾在

2008 年韩国首尔召开的国际催化大会上做口头报告.关于 Au-Ag 的工作在

2009 年发表于 Chem. Mater. (5-year impact factor: 6.365), 并被选 为封面文章, 目前被引用已达

40 次. 关于 Au/Cu 不同比例的对 CO 氧化活性的影 响,发表于 Catal. Today (5-year impact factor:3.476). 2. 催化剂的原位 X 射线吸收谱表征 X 射线吸收谱(X-ray absorption spectroscopy, XAS)是一种强大的表征手段,提 供的信息量非常丰富,包括金属的价态及配位环境等.但是要做到对催化剂在反 应条件下的原位 XAS 表征,是一个具有挑战性的课题.结合同步辐射 X 射线吸 收谱的设备特点,我们与台湾 NSRRC(National Synchrotron Radiation Research Center)的X射线吸收谱的资深专家(BL 17C1,XAS 总负责人)李志甫老师合 作, 首次设计制作了既耐高温又可以使气体和催化剂有充分接触的原位处理装置, 从而实现了催化剂在穿透模式下的原位 XAS 研究.我们采用原位 XANES(X-ray absorption near edge structure)和EXAFS(extended X-ray absorption fine structure) 表征,结合其它多种原位表征手段包括原位 XRD、原位红外光谱等,更深入地认 识了负载于 SBA-15 上的 Au-Cu 双金属催化剂在高温氢气还原及 CO 氧化过程中 的结构变化及反应的活性位.该工作发表于 J. Catal. (5-year impact factor:5.713) 之后,引起了大家的关注,连续半年(from January to June, 2011)名列该期刊的 top

25 hottest article. 这部分工作在

17 届台湾 NSRRC 用户年会上获得 佳作 奖. 除此之外,现已将这套原位表征设备成功地应用于多种催化体系的原位表征,包括Au-Ag、Au-Cu、Au-Ni、Au-Pd 等负载于惰性载体上的体系以及过渡金属氧化 物负载的纳米金催化剂,相关论文正在撰写.我也因此在 X 射线吸收谱的实验和 数据拟合方面积累了很多经验. 3. 低温氧气等离子体去除有机功能团的研究 采用有机溶剂作为保护剂,可以在合成过程中有效控制金属纳米粒子的尺寸.但 是在金属纳米粒子应用于催化反应之前,通常需要将保护剂去除.目前,最常用 的方法是高温焙烧,这种方法在去除有机功能团的同时,也会引起纳米粒子的聚 集,对低熔点的纳米金粒子更是如此.我们与美国的 Prof. Ben W.-L. Jang (Texas A&

M U.-Commerce)合作, 首次将低温氧气等离子体应用于去除 Au/SiO2 催化剂表 面的有机功能团 APTES(H2N(CH2)3-Si(OEt)3),并将其应用于大量乙烯存在条件 下的乙炔选择加氢反应.结果表明,该低温氧气等离子体明显优于传统的高温焙 烧法,实现了在温和的条件下有效地去除 Au/SiO2 催化剂的 APTES,同时保持了 纳米金的粒径不变,从而获得很好的催化活性.该工作已发表于 J. Catal. (5-year impact factor:5.713).除了去除有机基团之外,我们也研究了低温氧气等离子对 氧化硅负载的 Au-Ag 双金属纳米粒子的乙炔加氢反应性能的影响,相关内容已于 近期发表于 Appl. Cata. A: Gen. (5-year impact factor:3.637). 4. 载体的形貌对负载型纳米金催化剂活性的影响研究 在材料合成的研究中,通过采用不同的模板剂、酸碱度等可以实现对 ZnO 的形貌 调控.同时,ZnO 也是一种半导体,在很多方面具有与 TiO2 类似的性质.但是通 常ZnO 负载的纳米金催化活性不如 Au/TiO2,因此对 Au/ZnO 催化性能的研究远 不如 Au/TiO2 那么深入和广泛.我们对不同形貌的 ZnO 负载的纳米金在 CO 氧化 反应中的性能进行了详细的研究. 首次发现纳米金粒子与 ZnO 载体之间存在强的 金属-载体之间的相互作用(strong metal-support interaction, SMSI).这与传统认 为的纳米金粒子与载体之间不存在 SMSI 现象相反.我们采用多种表征手段包括 XAS、HRTEM、XPS 等证实了这种现象的存在.这部分工作,已被 J. Am. Chem. Soc. (5-year impact factor:8.981) 接受,审稿人对该工作做出高度评价,认为其重 要性和新颖性可名列该杂志前 5%.与此同时,我们与美国的 Prof. Tien-Sung Tom Lin (Washington University in St. Louis)合作,采用 EPR 研究了 Au 与ZnO 之间的 相互作用并深入探讨了 ZnO 的形貌影响纳米金的催化活性的本质. 这部分工作也 已经整理成文,将于近期投稿. 5. 新催化材料的合成及其在催化中的应用研究 基于台湾大学牟中原教授研究组的材料合成及生物医药的研究背景,本人也参与 了其它新材料的合成及其在催化反应中的应用探索和研究.我们首次发现了 Au@SiO2 yolk-shell 结构在 CO 氧化反应中的开关现象. 我们可以通过控制温度或 者是否在反应气体中添加水气实现对反应的开关控制. 相关工作已发表于 J. Phys. Chem. Lett. (New journal of ACS).另外,金属纳米粒子的形貌也可以通过改变保 护剂的种类等制备条件达到一定程度的调控,我们也正在研究纳米粒子的形貌对 催化剂反应性能的影响.我正在研究另一个有趣的新体系:结合催化及材料的结 构性能,开发一种新的材料,可以通过发生催化反应产生动力,促使携带药物的 功能化材料运动进入细胞.这部分工作,现已取得一些进展. 主要论著目录: (1.论文作者、题目、期刊名称、年份、卷期、页;

2.著作:著者、书名、出版 社、年份) 1. Xiaoyan Liu, Aiqin Wang, Xiaodong Wang, Chung-Yuan Mou, Tao Zhang*, Au-Cu alloy nanoparticles confined in SBA-15 as a highly efficient catalyst for CO oxidation, Chem. Commun., 2008, 3187-3189;

(Nature China Highlight) 2. Xiaoyan Liu, Aiqin Wang, Xiaofeng Yang, Tao Zhang*, Chung-Yuan Mou, Dang-Sheng Su, Jun Li, Synthesis of Thermally Stable and Highly Active Bimetallic Au-Ag Nanoparticles on Inert Supports, Chem. Mater., 2009, 21, 410-418;

(Cover for the issues of May through June) 3. Xiaoyan Liu, Aiqin Wang, Tao Zhang*, Dang-Sheng Su, Chung-Yuan Mou*, Au-Cu alloy nanoparticles supported on silica gel as catalyst for CO oxidation: Effects of Au/Cu ratios, Catal. Today, 2011, 160, 103-108;

4. Xiaoyan Liu, Aiqin Wang, Lin Li, Tao Zhang*, Chung-Yuan Mou*, Jyh-Fu Lee, Structural changes of AuCCu bimetallic catalysts in CO oxidation: In situ XRD, EPR, XANES, and FT-IR characterizations, J. Catal., 2011, 278, 288-296;

5. Chen-Han Lin, Xiaoyan Liu, Si-Han Wu, Kao-Hsiang Liu, Chung-Yuan Mou*, Corking and uncorking a catalytic yolk-shell nanoreactor: Stable gold catalyst in hollow silica nanosphere, J. Phys. Chem. Lett., 2011,

2 (23), 2984-2988;

6. Xiaoyan Liu, Chung-Yuan Mou*, Szetsen Lee, Yanan Li, Jeremiah Secrest, Ben W.-L. Jang*, Room temperature O2 plasma treatment of SiO2 supported Au catalysts for selective hydrogenation of acetylene in the presence of large excess of ethylene, J. Catal., 2012, 285, 152-159;

7. Xiaoyan Liu, Ming-Han Liu, Yi-Chia Luo, Chung-Yuan Mou,* Shawn D. Lin, Hongkui Cheng, Jin-Ming Chen, Jyh-Fu Lee, Tien-Sung Lin, Strong metal-support ........