PDF《吴凯丰学习及工作经历：》

姓名吴凯丰 性别男出生年月 1989/10/20 出生地 江西高安 婚姻状况 未婚 政治面貌 群众 国籍中国 从事专业 物理化学 现工作单位及职位 美国洛斯阿拉莫斯国家实验室,博士后 人事关系所在单位 美国洛斯阿拉莫斯国家实验室 学习及工作经历: (从大学开始填,内容包括时间、单位、学位、所学专业、从事专业、专业技术 职务情况,时间段要连续,准确到月份) 理学学士(BS) 2006/9-2010/7 中国 中国科学技术大学 材料科学与工程 博士 (PhD) 2010/8-2015/8 美国 埃默里大学 化学 主任奖学金博士后学者 (Director'

s Postdoc fellow) 2015/10-至今 美国洛斯阿拉莫斯 国家实验室 (Los Alamos National Laboratory) 如内容较多,本栏目填不下时,可另纸接续(下同) .

主要学术成就、科技成果及创新点: 太阳能可以被视为 取之不尽,用之不竭 的能源, 因为一小时内照耀在地球表面的太阳 能可供目前人类社会一年的能量需求. 高效率的太阳能转换体系需要具有高效的光吸收, 可 调控的能量转移, 以及有效的电荷分离和长寿命的电荷分离态等优点. 这些优点的实现归根 到底依赖于我们对光吸收, 能量转移, 和电荷转移等基本物理化学问题的理解. 基于这一出 发点, 申请人在博士导师 Tianquan Lian 教授的指导下致力于用超快激光光谱学手段来测量太 阳能转换(光催化)体系内的动力学过程, 从而揭示已有体系的工作原理和为未来体系提供设 计思路. 这一研究方向填补了目前国际上太阳能转换研究工作主要集中于材料合成, 而对机 理了解有限的空白. 采用量子限域的胶体纳米异质结作为模型体系, 申请人在过去四年内以 第一作者身份在专业顶级期刊发表论文17篇, 其中包括, Science 1篇;

Chemical Society Review

1 篇;

Accounts of Chemical Research

1 篇,JACS

4 篇;

Nano Letter

1 篇;

ACS Nano

3 篇;

Chemical Science

2 篇. 申请人这一系列工作得到国际同行广泛关注,论文被 Science, C&

E News, Emory News, WSB-TV, Physics.org, ScienceDaily, Optics&

Photonics 等学术或科技媒体 详细报道.以下为申请人主要学术成果(仅限第一作者)的介绍: 1. 半导体/铂纳米异质结中的电荷分离动力学及其对光催化性能的启示 负载铂(Pt)颗粒的半导体材料能够在光激发下还原质子实现太阳能到氢气的转化.近 期报道的胶体半导体纳米棒材料让这一方向重新引起广泛重视,因为纳米棒的光吸收性能和 电荷分离距离都可以通过它的尺寸来进行精确调控.我们从最基本物理化学原理出发,认为 这一众所周知的光催化反应其实并非如此显然.半导体纳米棒中的光生激子可以通过电子转 移,空穴转移,能量转移等多种途径被铂颗粒猝灭,而其中只有电子转移途径是对质子还原 有利的.采用量子限域的硫化镉(CdS)纳米棒/Pt 颗粒异质结作为模型体系和超快瞬态吸收技 术作为研究手段, 我们首次揭示这一体系中有效的电子转移依赖于表面缺陷态对空穴的捕获. 空穴的超快捕获 (~0.7 皮秒) 导致空穴转移和能量转移途径被阻断, 同时帮助实现长寿命 (~1 微秒) 的电荷分离态 (电子转移至 Pt 上而空穴被捕获在 CdS 表面) . 这一成果 (J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 10337-10340.) 向国际光催化同行揭示了 CdS/Pt 体系的工作机理, 在四年内 被引用

107 次(此部分均采用 Google 学术统计) .为了对空穴捕获进行灵活调控,我们研究 了另一具有 人造 空穴缺陷态的体系: CdSe@CdS 纳米棒/Pt 异质结. 在这一体系中, CdSe/CdS 界面处的价带势垒使 CdSe 核成为一个 人造 空穴势阱.超快瞬态吸收表明这一体系确实 也可以实现有效的电子转移和长寿命的电荷分离,而且电荷分离态的寿命可以通过纳米棒的 长度进行精确调控. 我们进一步将 CdS 纳米棒/Pt 和CdSe@CdS 纳米棒/Pt 体系进行对比研究, 并将超快测量结果与光催化性能进行比照,发现到牺牲试剂的空穴转移是决定这些体系光催 化效率的关键步骤.这一成果(J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 7708-7716.)给国际光催化同 行指出了半导体纳米棒/Pt 体系的优化方向,在仅两年内被引用

80 次,入选 SCI 高被引用论 文.考虑到空穴转移的关键性,我们细致研究了从纳米棒到受体分子的空穴转移行为,发现 缺陷态空穴也能够有效转移且转移行为由静态猝灭(吸附)主导.这一成果(J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 10224-10230.)在不到一年内被引用

11 次.我们受邀撰写综述(Acc. Chem. Res. 2015, 48, 851-859.)总结了这一系列高质量工作.该综述在仅一年内被引用

38 次,也入 选SCI 高被引用论文. 2. 表面等离子激元诱导的热电子转移及新型机理的探索 在上述研究中,我们以半导体作为光吸收中心,金属作为电子受体和催化中心,是较为 传统和广泛使用的太阳能转换思路.近年来报道的表面等离子基元诱导的热电子转移现象是 一种以金属作为光吸收中心,而半导体作为电子受体的全新太阳能转换模式.尽管利用了表 面等离子基元具有半导体不可比拟的巨大光吸收截面的优点,这个研究方向存在至少两大问 题: (1)对热电子转移的机理和效率限制因素理解有限, (2)目前报道的基于这一机理的器 件效率太低(大多数低于 1%) .以这两大问题作为出发点,我们使用半导体纳米棒/金(Au)颗 粒异质结作为模型体系对表面等离子激元诱导的电荷分离进行了系统性研究.首先,在CdS 纳米棒/Au 异质结中, 我们使用可见光区瞬态吸收测量了 Au 颗粒中的热电子产生和驰豫的动 力学,同时采用中红外瞬态吸收清晰展示了从 Au 颗粒到 CdS 纳米棒的热电子转移和复合过 程.通过可见光和红外瞬态吸收结合对比,我们发现 Au 颗粒中超快的热电子驰豫使得从 Au 到CdS 的电荷转移很难与之竞争,从而导致很低的热电子转移效率(~2%).这一成果(Nano Lett. 2013, 13, 5255-5263.)直接揭示了热电子转移的效率限制因素,得到国际光电子器件 研究者的广泛关注,在三年内引用

66 次(入选 SCI 高被引用论文) .我们随后从原理上提出, 如果半导体/金属界面处的超强电子耦合作用能够导致金属中的表面等离子基元直接衰变为 界面电荷分离态(空穴在金属中而电子在半导体中) ,从而巧妙地回避金属中的热电子驰豫步 骤,电荷分离效率将得到显著提升.使用强烈耦合的 CdSe 纳米棒/Au 异质结作为模型体系, 我们首次展示了这一全新机理 (表面等离子基元诱导的界面电荷跃迁) , 实现了高达 24%的光 致电荷分离效率.这一成果(Science 2015, 349, 632-635.)........