编辑: 丑伊 2013-03-06
doi:10.

6043/j.issn.0438-0479.201811045 烧结板布风的甲烷化流化床反应器建模与分析 张晓瑞,曹志凯,陈秉辉,周华* (厦门大学化学化工学院,福建厦门 361005) 摘要:以烧结板型气体分布器的甲烷化流化床反应器为研究对象,在ANSYS-FLUENT 平台中利用 用户自定义函数建立了烧结板型气体分布器的数学模型;

并对过程反应动力学模型提出了合理的改 进,在宏观上实现反应速率与催化剂浓度的正相关.通过模型的计算结果与实验数据对比验证了模 型的有效性,在模拟结果的基础上对烧结板型气体分布器的甲烷化流化床反应器的参数分布进行了 分析.结果表明:烧结板模型的引入可增强反应器入口边界描述的精确性,对反应动力学模型的合 理改进可更好地反映甲烷化反应过程,提高了计算的精确性. 关键词:甲烷化;

流化床;

烧结板;

反应动力学;

计算流体动力学 中图分类号:TQ051.1+ 3;

TQ052 文献标志码:A 天然气是一种优质、高效的清洁能源[1] ,主要成分甲烷(CH4) ,具有低碳、高热值的特点,其 广泛应用可以有效减少二氧化碳等温室气体和细颗粒物的排放[2-6] ,因此天然气的开发利用越来越受 到社会的关注.合成天然气(synthetic natural gas,SNG)是指煤或生物质经过气化、甲烷化等工艺 生产的代用天然气(substitute natural gas)[7] .目前,本课题组已开发出新型的甲烷化催化剂[8] 并建 立了甲烷化流化床装置, 利用新型催化剂及所建立的甲烷化装置可实现 CO 高的转化率, 产品气 CH4 的高选择性,反应器具有良好的传热传质效果[9] .但在甲烷化流化床反应器中气固两相流动复杂, 致使反应器设计和放大存在极大的困难[10] . 而计算流体动力学 (computational fluid dynamics, CFD) 可以提供精确的局部流动和传递信息[11-12] , 故借助流化床反应器的 CFD 计算结果可为流化床反应器 的设计和放大提供一定的基础数据.由于气体分布器直接影响流化床内流化分布的均匀程度[13] ,故 气体分布器模型的适当与否严重影响流化床内部流场及温度场的模拟结果. 对于实验室规模的装置而言,分布板大多采用由金属网烧结而成的烧结板,对于其几何模型的 数学化描述已有相关报道.Gibson 和Ashby[14]建立了 Gibson-Ashby 模型,将泡沫金属表征为具有立方 结构孔隙单元的集合体.Lu 等[15] 提出立方孔单元结构模型来描述泡沫金属的几何结构,利用泡沫铝 的传热特性实验验证了该模型. Liu 等[16-17] 将泡沫金属表征为八面体结构的集合体, 并通过金属镍的 力学性质验证了模型的准确性.上述研究重点关注烧结板作为一种多孔介质的传热传质规律,但在 流化床流场及反应过程的模拟中考察分布板模型的模拟过程并无人研究.此外,对甲烷化流化床的 收稿时间:2018-11-26 录用日期:2019-03-10 基金项目:国家自然科学基金(21576228) *通信作者:[email protected] 数值模拟,采用流体双欧拉模型可大大提高计算效率,正在越来越受到人们的关注.Liu 等[10] 利用 开源软件 OpenFOAM 首次采用双欧拉模型, 探究了不同气速, 不同催化剂含量对甲烷化反应的影响, 并与实验数据进行对比.Sun 等[18] 发现 CO 转化率和 CH4 选择性会随着压力的增加、温度的下降而 升高,随着 H2/CO 体积比的降低而降低;

之后对循环流化床甲烷化过程进行了模拟计算[19] .但以上 诸多甲烷化的研究均未考虑颗粒相流动状态对反应速率的影响. 为此本研究首先利用 CFD 软件 ANSYS-FLUENT 建立了甲烷化流化床反应器的几何模型, 其次 考虑到烧结板型气体分布板直接影响反应入口的边界条件,故使用 ANSYS-FLUENT 软件的用户自 定义函数(UDF)从边界网格角度出发实现了烧结板分布器的建模,最后根据甲烷化反应过程的特 性,在反应动力学模型中引入修正系数实现了反应速率与颗粒相浓度的关联,通过对比有无烧结板 模型的流化及甲烷化反应过程,以期更准确地描述烧结板对流化过程的影响,更加真实准确地反映 催化反应过程,验证烧结板模型及反应动力学模型的准确性.

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