PDF《任泽峰现工作单位及职位 北京大学》

而C-D 键的解离或氧化和复合能垒都很高,热激发不能引起复合反应.该项工作 大大促进了我们对 TiO2 表面光催化产氢和光催化降解有机物机理的认识.我们后 续的研究还进一步发现了甲酸甲酯的生成(J. Phys. Chem. C, 117, 5293-5300(2012)) ,和观察到光催化反应效率强烈的波长依赖关系(JACS, 135, 19039-19045(2012)) . 申请者在北京大学建立的 超快表面动力学 实验室,利用自行研制的表面 非线性光谱和真空技术的结合, 研究了甲醇分子在 TiO2 薄膜表面吸附的和频振动 光谱与气压的关系(Chin. J. Chem. Phys., 28, 11-16(2015)) ,以及利用和频振动光 谱原位研究甲醇解离和光催化反应的机理(J. Phys. Chem. C, 119, 9798-9804(2015)) .我们结合表面化学的研究方法,在超高真空环境下制备原子级 平整的 TiO2(110)表面.我们利用和频振动光谱(Sum Frequency Generation Vibrational Spectroscopy, SFG-VS) 识别和标识出了甲醇在五配位 Ti 位上分子吸附 和解离吸 附,以及在桥氧空 位解离 吸 附的光谱 (J. Phys. Chem. C, 119, 23486-23494(2015)) .我们还研究了不同甲醇覆盖度下的和频振动光谱,发现小于 等于一层甲醇覆盖度下,解离吸附与分子吸附的量相当;

当大于一层覆盖度,解 离吸附被抑制,甚至在多层吸附下,所有的解离吸附都转变为分子吸附(J. Phys. Chem. L, 6, 3327-3334(2015)) .由于 TiO2 是双折射晶体,我们详细分析了双折射 效应对和频振动光谱的影响以及理论处理方法,该研究已经投稿.最近我们巧妙 地利用了同位素标识的方法,证实了水在 TiO2(110)表面的

5 配位 Ti 上可以解离, 已经投稿. 近年来,研究近常压下的催化机理成为了一个热点,尤其是近常压 X 射线光 电子谱(NAP-XPS)装置的发展.申请者实验室利用和频振动光谱的 光进光出 的特点,通过特殊的设计,实现了高气压气氛下氧化物表面吸附分子的振动光谱 采集.我们测量了 TiO2(110)表面在不同温度(200 K~400 K)不同甲醇气氛 ( DF plus H Reaction. Chin. J. Chem. Phys. 2009, 22, 551-555. (总引:1;

他引:0) (22) Wang, X.;

Dong, W.;

Xiao, C.;

Che, L.;

Ren, Z.;

Dai, D.;

Wang, X.;

Casavecchia, P.;

Yang, X.;

Jiang, B.;

Xie, D.;

Sun, Z.;

Lee, S.-Y.;

Zhang, D.;

Werner, H.-J.;

Alexander, M. H. The extent of non-Born-Oppenheimer coupling in the reaction of Cl(2 P) with para-H2. Science 2008, 322, 573-576. (总引:56;

他引:38) (23) Ren, Z.;

Che, L.;

Qiu, M.;

Wang, X.;

Dong, W.;

Dai, D.;

Wang, X.;

Yang, X.;

Sun, Z.;

Fu, B.;

Lee, S.-Y.;

Xu, X.;

Zhang, D. Probing the resonance potential in the F atom reaction with hydrogen deuteride with spectroscopic accuracy. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 2008, 105, 12662-12666. (总引:41;

他引:20) (24) Wang, X.;

Dong, W.;

Qiu, M.;

Ren, Z.;

Che, L.;

Dai, D.;

Wang, X.;

Yang, X.;

Sun, Z.;

Fu, B.;

Lee, S.-Y.;

Xu, X.;

Zhang, D. HF(v '

=3) forward scattering in the F+H2 reaction: Shape resonance and slow-down mechanism. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 2008, 105, 6227-6231. (总引:37;

他引:22) (25) Che, L.;

Ren, Z.;

Wang, X.;

Dong, W.;

Dai, D.;

Wang, X.;

Zhang, D.;

Yang, X.;

Sheng, L.;

Li, G.;

Werner, H.-J.;

Lique, F.;

Alexander, M. H. Breakdown of the Born-Oppenheimer approximation in the F+o-D2 -->

DF+D reaction. Science 2007, 317, 1061-1064. (总引:86;

他引:64) (26) Ren, Z.;