PDF《高温条件下 N2O 分解转换对 NO 生成的影响》

1 300 K 时, 由 于流化床出口处检测不到 N2O, 因此, 缺乏高温条件 下N2O 转化的研究.

2 固定床实验结果分析 为了更准确地控制温度、 气氛等条件, 本文借助 高温固定床系统模拟研究了空气分级燃烧过程中的 N2O 分解及其对 NO 的转换关系. 高温固定床实验 系统如图

3 所示. 关于实验台架的更详细描述, 可参 阅课题组先前发表的文章[11] . 实验工况模拟高温状态下锅炉还原区的气氛条 件, 其中 CO 体积分数为 1.5%和3%, N2O 初始体积 分数为 400*10 -6 . 模拟燃尽风喷入点附近处的 O2 体 积分数分别为 1.5% 和10% , 为防止热力型 NO 生成 的影响, 选择 Ar 作为平衡气. 反应器出口处连接 GASMET 傅里叶变换红外光谱仪来分析烟气成分 (包括 NO、 N2O、 NO

2、 CO、 CO2 等)浓度. 模拟反应 的气体在固定床内停留时间大约为 2.0~2.5 s. 在实 验过程中, 当固定床通入的气流稳定后, 出口处 GASMET 自动连续采集

1 min 内反应后的气体成 分, 进行组分的浓度测量. 实验数据重复

3 次求平均 值. 考虑到反应气体在固定床内停留时间为 2.0~ 2.5 s,

1 min 的时间跨度可以有效避免气流扰动、 偶然 性等因素对实验结果的影响. 实验采用的 GASMET 以及配套的采样库对于 NOout、 N2Oin 的浓度误差是 1*10 -6 (体积分数), 由于固定床入口的 N2O 体积分 数绝对值为 400*10 -6 , 对于本文最终采用的 NOout/ N2Oin 和N2Oout/N2Oin 等数据, 绝对误差小于 0.25%. 固定床温度设定区间为

1 073~1

773 K, 通过 S 型热 电偶检测了炉内实际的温度沿程分布特性, 如图

4 所示, 在距炉管入口

140 mm 处达到设定温度, 随后稳 定在设定温度, 该设定温度的区域占炉管全长的 50% 以上. 图3固定床实验系统 Fig.3 Fixed bed of experimental system 图4固定床管式炉内沿程温度分布 Fig.4 Temperature distribution along the reactor as a function of axial position 沈平虹等:高温条件下 N2O 分解转换对 NO 生成的影响 燃烧科学与技术 ―

91 ― 笔者通过固定床装置, 首先研究了 Ar 气氛中 N2O 随温度变化的分解规律;

随后又在 Ar 中分别添 加了 10% 的O2 和1.5% 的CO, 以观察单一气体组分 对N2O 分解的影响;

最后模拟锅炉燃烧过程中送入 燃尽风后在还原区和燃尽区的过渡区域内 1.5% CO 和10% O2 混合燃烧工况条件下 N2O 的分解规律, 实 验结果如图

5 所示. 图5(a)中, 纵坐标 N2Oout/N2Oin 表示固定床出口处 N2O 体积分数与固定床入口处 N2O 体积分数之比;

图5(b)中纵坐标 NOout/N2Oin 表 示固定床出口处 NO 体积分数与入口处 N2O 体积分 数之比. 横坐标表示设定的炉内温度. 图5显示了在 纯Ar 的气氛下, N2O 随着温度的升高逐步分解. 当 温度达到

1 473K 时, N2O 全部分解完毕, 在固定床 出口处检测到了少量 NO, 体积分数约为 34*10 -6 , 大约有小于 10% 的N2O 转换成了 NO. Vandooren 等[12] 曾通过温度

2 000 K 的固定床, 在强还原性气氛 (25.8% H2 和8.2% CO, Ar 为平衡气)条件下对 N2O 进行分解, 认为出口处大约有小于 10% 的N2O 转换 成NO, 这与笔者实验结果一致. 由于在出口处未检 测到其他含氮物质, 因此, 可以判断 N2O 分解产物以 N2 为主. (a)N2Oout/N2Oin (b)NOout/N2Oin 图5NOout/N2Oin 和N2Oout/N2Oin 随温度变化(入口处 N2O 体积分数 400*10 -6 , 平衡气 Ar) Fig.5 NOout/N2Oin and N2Oout/N2Oin as a function of re- actor set temperature(inlet reactant concentration: 400*10-6 N2O, balance gas Ar) 在反应气氛为 1.5% CO 工况, 图中显示 CO 可以 明显促使 N2O 在更低温度下分解, 并减少 NO 的形 成;