PDF《水溶液中管状带 电纳米 颗粒跨膜输运 的》

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3 C4 $ 与之前的工作一样 '

S( !本文的模拟计算也采 用了全 原子分子动力学! 在2](系 综和23K6;

O33l6Y热浴作用下进行!所用 的 软件是 c Y

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4 这里的水 模型 为(0)$) '

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4 纳米通道&

石墨片和纳米颗粒均由碳原子构成!其中纳米通 道和石墨片均为电中性!碳与水的相互作用参数 选自文献'

$ (4 计算盒子 $ 个方向均采用周期边 界条件!在模拟过程中固定石墨片和纳米通道的 空间位置!采用的时间步长为 \ K !每#L = dK 保存 一次运动轨迹4 在每一电场强度下!每种纳米颗粒 体系的模拟时间为 !# CK !其中后 ## CK 的轨迹 用于统计分析4 +)结果与讨论 为了了解管状纳米颗粒跨膜的难易程度!这 里首先分析了纳米颗粒的跨膜流量随电场的变化 情况!如图 所示4 这里的流量定义为每纳秒内纳 米颗粒成功穿过纳米通道的次数4 从图中可以看 出!随着电场强度的增大!各种管状纳米颗粒的跨

9 = ! ! 期 郝亮等%水溶液中管状带电纳米颗粒跨膜输运的分子动力学模拟 膜流量会迅速增大几倍到一个数量级不等!但它 们的变化规律却不一样4 对于 J F d6 ! h!在Cv #L ]M C>

后流 量基本达到稳定的数值! 涨落约为#L #= CK '

! 而对于 J F d6 h和JFd6 $ h流量则有减 小趋势!从极大值到 CZ #L = ]M C>

的数值变化约 为#L !$ CK '

! 和#L !<

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4 对于带负电的管状纳 米颗粒!J F d6!;

和JFd6 ;

的流量整体上随电场的 增大而增大 而JFd6$;

的流量则会达到相对稳定 的数值4 在以前的工作中!我们发现球形纳米颗粒 的流量随电场的增加单调地增加 '

S( !而这里管状 纳米颗粒的流量 更多 的 则是 呈现出 非单 调的 变化!并且数值上要小很多# 具体的比较后 面还 会 讨论$4 这主要是由于管状纳米颗粒在进 入通 道 时需要牺牲一定的转动自由度!因此比较难以进 入通道4 此外!还有一点就是纳米颗粒与水的相互 作用不一样4 整体上!随着管状纳米颗粒尺寸的增 加!带正电纳米颗粒的流量更容易发生非单调的 变化!这主要是由于它们与水的相互作用比较弱! 它们更容易吸附到通道周围的膜上4 Q @ D

4 %( [62 )\ A In? K ?\ IC7 J @

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6 A H C 跨膜流量反映的是跨膜的难易程度!它并不 能和跨膜时间一一对应!这是因为跨膜时间衡量 的是纳米颗粒在通道内运动的快慢4 比如说!对于 J F d6 ! h!在CZ#L = ]M C>

时!它的跨膜流量为#L !S CK '

! !即平均约 = CK 的时间里发生了一次的 跨膜!但它的平均跨膜时间却是 #L S: CK 而不是 = CK

4 由此可见!纳米颗粒成功穿过纳米通道的过程 中!大部分的时间都花在找通道入口4 图$给出了 各种纳米颗粒的跨膜时间随电场的变化4 所有纳 米颗粒的跨膜时间都随着电场的增大而单调地减 小!这比跨膜流量更容易理解4 事实上!我们还可 以从朗之万动力学的角度进一步理解跨膜时间与 电场的关系4 纳米颗粒在通道中的运动应当可以 由朗之万方程来描述!那么当达到相对稳定时!它 的外驱动力应与摩擦力近似相等!即CVV1 + = !这 里的 V !1 !+ != 分别为纳米颗粒的电荷&