PDF《分子动力学模拟压水反应堆中联氨对水的影响鄢》

物理学报摇 粤糟贼葬 孕澡赠泽援 杂蚤灶援 摇 灾燥造援 远园袁 晕燥援 猿 渊圆园员员冤摇 园猿圆愿园圆 M圆园员员 中国物理学会 悦澡蚤灶藻泽藻 孕澡赠泽蚤糟葬造 杂燥糟蚤藻贼赠 摇 澡贼贼责院辕 辕 憎怎造蚤曾遭援 蚤责澡赠援 葬糟援 糟灶 园猿圆愿园圆鄄员 摇摇摇摇分子动力学模拟压水反应堆中联氨对水的影响鄢 范永胜员冤圆冤 摇 陈摇 旭员冤L 摇 周摇 维员冤 摇 史顺平猿冤 摇 李摇 勇猿冤 员冤渊四川大学原子核科学与技术研究所袁辐射物理及技术教育部重点实验室袁成都摇 远员园园远源冤 圆冤渊绵阳师范学院数学与计算机科学学院袁绵阳摇 远圆员园园园冤 猿冤渊四川大学原子与分子物理研究所袁成都摇 远员园园远缘冤 渊圆园员园 年猿月员愿 日收到曰圆园员园 年远月圆员 日收到修改稿冤 摇摇本文采用分子动力学方法模拟在常温常压下渊员 葬贼皂袁圆怨愿 运冤和在压水堆环境下渊员缘缘 葬贼皂袁远圆远 运冤袁水分子数为 圆缘远袁联氨渊晕圆 匀源 冤分子数为 园袁圆缘袁缘园袁苑缘 等不同数目时袁水和联氨粒子系统的动力性质和微观结构援 同时探讨了联氨 分子的引入对水中溶解氧的影响援 从模拟结果可知袁在常温常压下袁当联氨的分子数为 园袁圆缘袁缘园袁苑缘 时袁粒子系统的 均方位移会随联氨分子数的增加而增加曰联氨分子数为 园 与为 圆缘袁缘园袁苑缘 比较时会少一个数量级曰压水堆环境下袁联 氨分子数为 缘园 时的均方位移比常温常压下高出约 源 倍袁但粒子系统的均方位移不随联氨的分子数增加而增加曰联 氨分子数为 缘园 时的均方位移高于分子数为 圆缘 和 苑缘 时的均方位移援 此外袁粒子系统的微观结构袁从径向分布函数 看袁在常温常压下也会随着联氨分子浓度的增加而增加袁这与联氨容易和水反应生成水合联氨的实际情况相符袁而 在压水堆环境下袁联氨分子数为 圆缘袁缘园 与为 园 的水比较袁径向分布均不会有大的变化袁而分子数为 苑缘 时会出现明显 的增加援 模拟数据表明袁加入压水堆中的联氨对水中的溶解氧有明显的抑制作用袁但并不是联氨的浓度越浓抑制作 用就越强援 对这种现象及其原因进行了较为全面的揭示援 关键词院 分子动力学袁 压水堆袁 联氨 孕粤悦杂院 圆愿援 源员援 栽藻袁 远缘援 圆园援 阅藻 鄢国家自然科学基金渊批准号院员园远苑远园圆圆冤袁四川省科技支撑计划基金渊批准号院圆园园怨郧在园圆猿圆冤资助的课题援 L 通讯联系人援 耘鄄皂葬蚤造院曾怎糟澡藻灶怨圆远怨岳 员远猿援 糟燥皂 员郾 引言压水堆是世界上主要的反应堆袁在我国建成的 反应堆中绝大多数是压水堆援 作为慢化剂和冷却 剂袁水很容易受到高温高压和辐照等的影响袁从而 含有较高浓度的溶解氧袁具有较强的氧化性援 当水 中存在一定量的氯离子时袁溶解氧还是不锈钢应力 腐蚀开裂的促进剂袁对反应堆的安全运行造成很大 的负面影响援 目前袁人们主要从两个方面来降低这 种负面影响院一是增加管道等设备的抗腐蚀性袁如 杂藻灶灶燥怎则 等对锂合金在压水堆环境中的腐蚀情况的 研究袁研究表明袁氧化物的生成和氧的扩散系数有 直接关系咱员暂 袁又如刘彦章等对反应堆环境下的钛合 金进行离子注入袁从而研究其耐腐蚀机理咱圆暂 曰现在 的反应堆普遍采用腐蚀速率低的管材袁有高镍合金 或者是 猿园园裕 不锈钢咱猿暂 曰二是降低水中氧的浓度援 国 内外采取的除氧措施有院热力除氧尧化学除氧尧除氧 树脂除氧及加氢除氧等袁使得压水堆一回路冷却剂 中溶解氧的含量 约 园郾 员伊员园 原 远咱源暂 袁以此保证反应堆的 安全援 压水堆中加入联氨为化学除氧袁是较为常见 的方式援 再葬灶早 等做了在反应堆联氨除氧的跟踪实 验咱缘暂 袁得出了停止运行的情况下一些有用的数据援 本文模拟则是探讨反应堆运行时的一部分性质援 联氨具有很强的还原性袁能和氧反应生成水和 氮气袁在除氧气的过程中不会产生固体袁这一优越 性也是其成为反应堆重要的还原剂的原因援 其反应 的方程式如下院 晕圆 匀源 垣 韵圆 寅 圆匀圆 韵垣晕圆 尹袁 渊员冤 靠联氨的还原来降低氧对管道等设备的腐蚀援 但联 氨具有毒性袁因此实际做实验来测定联氨水合物具 有一定的危害性曰同时由于无法反应出反应堆运行 时的状况袁表现出较大的局限性援 分子动力学模拟是通过求解平动运动方程组 和转动运动方程组得到各分子在不同时刻的位置 和速度袁再通过时间统计平均袁求得宏观性质的一 物理学报摇 粤糟贼葬 孕澡赠泽援 杂蚤灶援 摇 灾燥造援 远园袁 晕燥援 猿 渊圆园员员冤摇 园猿圆愿园圆 园猿圆愿园圆鄄圆 摇摇摇摇种数值计算方法袁它可以直接模拟许多物质的宏观 特性援 同时还可以提供物质的微观结构尧粒子运动 以及它们和物质宏观性质关系的明确图像袁使得理 论与实验能有机联系援 国内外普遍用其来完成理论 和实验的研究咱远要愿暂 袁从而节省时间和成本援 迄今为 止袁用分子动力学方法模拟联氨对水性质的影响的 研究很少袁而基于压水堆实验的困难和不可靠等因 素袁对其进行分子动力学的模拟具有重要的意义援 本文将用分子动力学方法袁对在常温常压和反应堆 两种环境下袁不同联氨粒子数下的水进行模拟袁进 而从宏观和微观分析联氨对水中的氧原子的影响袁 为研究压水堆环境下水的性质和进行相关的实验 提供依据援 圆郾 势能模型的选取与模拟的过程 圆郾 员郾 分子模型的选取与构建 摇摇压水堆中的水袁其主要成分是水和少量联氨袁因 此在分子模型的选取上采取一致性原则援 其中经常被 使用 的水分子匀圆 韵模型有栽陨孕杂袁韵孕蕴杂袁 匀葬怎早灶藻赠袁 栽陨孕猿孕渊栽则葬灶泽枣藻则葬遭造藻 陨灶贼藻则皂燥造藻糟怎造葬则 孕燥贼藻灶贼蚤葬造 猿 孕燥蚤灶贼泽冤 模型等援 本文采用的是 栽陨孕猿孕援 采用的势能模型为 哉蚤躁 越 源着 ? ? ? ? 滓 则载载 ( ) 员圆 原滓则载载 ( ) 远????垣鄱粤越蚤鄱月越躁择粤 择月 则粤月 袁 渊圆冤 式中右边第 员 项为短程 蕴藻灶灶葬则凿鄄允燥灶藻泽 作用袁其中 载 可能是水分子中的氧原子或者是联氨分子中的氮原 子袁则载载 为两分子的氧原子间的作用距离或者是联氨 分子的氮原子的作用距离曰第 圆 项为长程静电相互作 用袁哉蚤躁 为分子对作用势能袁粤袁月 分别表示 粤袁 月 原子对 分子 蚤袁躁 作循环袁择粤袁择月 为 粤袁月 原子所带电荷袁则粤月 为原 子间距离袁滓袁着 为原子 蕴藻灶灶葬则凿鄄允燥灶藻泽 作用参数援 不同 粒子间势能参数的混合规则为 滓粤月 越 员辕 圆渊滓粤 垣 滓月 冤袁 着粤月 越 着粤着月 援 模拟中由于位能的截断袁能量将在边界 处不连续袁会导致 匀葬皂蚤造贼燥灶蚤葬灶 函数不守恒援 为克服该 问题袁一般采用移位的位能函数形式如下咱怨暂 院 怎泽 蚤躁 渊则蚤躁 冤越怎蚤躁 渊则蚤躁 冤原怎蚤躁 渊则糟 冤袁摇 则蚤躁 臆 则糟 袁 园袁摇 则蚤躁 跃 则糟 袁{渊猿冤 式中袁怎泽 蚤躁 代表上移的位能袁则糟 为位能截断距离援 水分 子 栽陨孕猿孕 模型的相关参数见表 员援 联.

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