PDF《中国科学院大连化学物理研究所》

中国科学院大连化学物理研究所 优秀博士后奖励基金申请表 申请人: 康磊磊 研究组:

1502 组 学科专业: 工业催化 合作导师: 张涛填表日期:

2017 年05 月02 日 中国科学院大连化学物理研究所制

1 姓名康磊磊 性别男出生日期 1986.

04.20 民族汉学历/学位 博士研究生 专业技术职务 毕业院校 哈尔滨工业大学 专业化学工程与技术 (拟)入站时间 2017.03.27 入站性质 ?统招统分 在职人员 E-Mail [email protected] 联系电话

18845099242 学习简历起止年月 所在单位/专业 所获学位 2015.09.28 ~ 2016.09.27 南洋理工大学/化学 CSC 公派 2012.09.01 ~ 2017.01.05 哈尔滨工业大学/化学工程与技术 博士 2010.09.01 ~ 2012.07.01 哈尔滨工业大学/无机化学 硕士 2006.09.01 ~ 2010.07.01 山西师范大学/化学 学士 博士学位论文摘要博士论文题目 原位 SERS 研究单颗粒 Ag 微球表面等离激元催化反应 指导教师姓名 韩喜江、徐平 基于原位 SP-SERS 研究了 4-ATP 在空气中的表面等离激元催化偶合反应. 为 了研究空气中组分对 4-ATP 表面等离激元催化反应的影响,利用自制的反应气氛 控制装置研究了不同反应气氛对该反应的影响.在反应气氛控制装置中通入 N2 时, 经532 nm 和633 nm 激光分别长时间照射后, 4-ATP 的SERS 谱中均未出现 b2 模,再次确认了 b2 模是来自新生成的 DMAB 分子的拉曼峰.通过改变通入反应 装置中不同氧化/还原性质的气体,可以实现表面等离激元作用下 4-ATP-DMAB 间的多次可逆转化.研究发现,4-ATP 到DMAB 的偶合反应是由表面等离激元热 效应引发的,其中,O2 是必需的氧化剂,H2O 可以加速反应的进行.而其逆反应 是由金属表面等离激元衰减产生的 热电子 引发的还原反应,H2O 或H2 可以在表 面等离激元作用下提供质子. 利用 SP-SERS 研究了 4-NTP 在不同气氛中的等离激元催化偶合反应. 在相同 激光条件下,4-NTP 在N2 中的等离激元催化反应要比在空气中进行得快,而在纯 O2 中反应进行得比空气中慢.以上研究结果表明,O2 可以有效地淬灭金属表面产 生的 热电子 ,从而抑制了 4-NTP 偶合为 DMAB 的还原反应,也进一步印证了 4-ATP 的 b2 模是来自于 DMAB 分子.此外,通过密度泛函理论计算得到了相关 分子的电子云分布情况,并结合 SERS 谱很好地解释了 4-NTP 分子等离激元催化 所得 SP-SERS 谱中 ν(C-C)峰的变宽和分裂现象,强调了该现象对原位 SERS 研究 表面等离激光催化反应的重要性.基于以上理解,证明了 4-NTP 可以在还原性气 氛中经由 DMAB 还原为 4-ATP. 基于原位 SP-SERS 技术研究了 N719 的表面等离激元催化反应.结果发现, 用较高能量的激光(488 nm 和532 nm)照射可以使 N719 SERS 谱中

1545 cm-1 处的ν(C-C)峰发生变宽和分裂.结合 4-NTP 等离激元催化反应研究结果和密度泛函 理论计算,证明了 N719 的SERS 谱中拉曼峰的变化与表面等离激元作用下 N719 发生脱羧反应有关, 其很可能是 N719 染料敏化太阳能电池不稳定的原因之一, 这 为此类电池的应用研究提供了理论参考,也进一步说明原位表面等离激元反应可 用于机理研究.

2 入站前期科研情况简介

1、主持或参与项目情况: 序号 项目名称 项目来源 项目金额 起止年度 角色

1 原位拉曼光谱研究激光诱导化学反应及机 理 国家自然科学 基金

65 万元 2017.01-2020.12 参与