PDF《污染物》

benzene homologues;

photocatalytic degradation;

molybdenum disulfide;

carbon nitride

1 引言(Introduction) 苯系物是空气中光化学活性较强的一类挥发 性有机化合物,其主要来自燃料燃烧和工业废气、 汽车 尾气、 光化学污染等(Gu et al., 2018;

Cen et al.,2018;

Zhang et al.,2018).长期接触苯系物会

6 期 晋兵营等:MoS2 / g?C3 N4 纳米纤维光催化降解柴油机苯系排放污染物 对呼吸、造血和神经等人体系统造成一定的危害, 且苯已被国际癌症研究机构确定为人类致癌物质 (Yang et al.,2018).另外,苯系物也是形成大气中臭 氧和二次有机气溶胶的前驱物.目前,美国国家环保 局已将多种苯系物列为重点防治污染物.因此,对柴 油机尾气中苯系污染物的防治研究已迫在眉睫. 目前,对柴油机燃烧过程中生成的苯系污染物 防治技术主要有:低温等离子体、介质阻挡放电协 同催化、电催化氧化法和光催化降解法等( Dhada et al.,2016;

Liu et al.,2017;

Chen et al.,2018). 其中,光催化降解技术具有设备简便、催化效率高和 重复稳定性好等优势,已成为大气环境中有机污染 物降解的研究热点.目前对单种苯系物光催化降解 的相关报道比较多(Wang et al.,2016;

Wang et al., 2017;

Masoud et al.,2018),而对柴油机燃烧生成物 中主要苯系物光催化降解的研究非常少.石墨相氮 化碳(g?C3 N4 )禁带宽度约为 2.9 eV,具有可见光吸 收好、热化学稳定性高和价格低廉等优势,在光催 化领域已受到高度关注(Wang et al.,2018).同时,g? C3 N4 存在比表面积小和光生电子?空穴易复合等弱 点,对其光催化能力有一定制约,而采用化学元素 掺杂技术可改善其不足.目前,g?C3 N4 掺杂元素主要 有非金属、贵金属、半导体和金属离子等( Devaraji et al.,2018;

Zhao et al.,2018;

Yu et al.,2018).二硫 化钼(MoS2 )作为典型的过渡金属硫化物,具有比表 面积大和吸附活性高等优势,已广泛应用于光催化 降解领域.研究表明,将少量 MoS2 与g?C3 N4 复合可 提高对罗丹明 B 的光催化活性, 原因是 MoS2 和g?C3 N4 耦合的能带结构增大了界面间电荷传输速 度,降低了光生电子?空穴复合概率 ( 徐梦 秋等, 2017;

Cheng et al.,2018).研究发现,采用低温水热 法制备的 MoS2 / g?C3 N4 催化剂,其光催化产氢能力 有所提高(Pragati et al.,2017);

采用球磨法制备的 g?C3 N4 / MoS2 / 氧化石墨烯三元复合催化剂,对甲苯 的光催化降解率达到了 86.34%(Sajid et al.,2017). 目前,采用同轴静电纺丝法制备 MoS2 / g?C3 N4 纳米 纤维用于汽车尾气中苯系物光催化降解的研究还 未见报道. 因此, 本文采用同轴静电纺丝法 制备MoS2 / g?C3 N4 纳米纤维,采用 XRD、FTIR、XPS、UV? Vis 和Raman 光谱等技术表征催化剂相组成和微观 形貌,分析催化剂表面化学形态、吸光特性和光催 化机理,研究 MoS2 含量、光源条件、温度和催化稳定 性对光催化降解甲苯的影响规律,以期为汽车尾气 中苯系污染物的催化降解选定适宜的催化剂.

2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 催化剂制备 二水合钼酸钠(Na2 MoO4 ・ 2H2 O)、硫脲(CH4 N2 S)、 无水乙醇、聚乙烯基吡咯烷酮(PVP) 和二甲基甲酰 胺(DMF)均为分析纯,购于国药集团化学试剂有限 公司.石墨相氮化碳(g?C3 N4 ) 购于郑州亿邦实业有 限公司.MoS2 纺丝溶液制备:称取一定比例的二水合 钼酸钠、硫脲和乙醇放入 J320 型搅拌器中剧烈搅拌