PDF《Al 掺杂 6H-SiC 的磁性研究与理论计算》

随着中子辐照剂量的增加, SiC 从原来的 抗磁性逐渐转变为铁磁性 (具有磁滞回线). 但是, 其磁滞现象不明显, 矫顽力较小. 另一种诱导 SiC 产生 d0 铁磁性的方法是引入杂质缺陷, 如Al, Zn, ? 国家自然科学基金 (批准号: 51572276)、 国家自然科学基金委员会 -广东省人民政府联合基金 (第二期) 超级计算科学应用研究专项 和高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室计算材料创新项目 (批准号: Y12ZC4120G) 资助的课题. ? 通信作者. E-mail: [email protected] ?

2017 中国物理学会 Chinese Physical Society http://wulixb.iphy.ac.cn 017501-1 物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No.

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017501 Mn, Cu等[10?14] . Song等[10] 报道: 少量Al的掺入 (0.75 at%) 即可使

4 H-SiC 产生居里温度高于室温 的d0 铁磁性. 但是这种方法制备的 SiC 粉体纯度 不高, 只适合少量制备, 并且没有具体说明Al 掺杂 SiC磁性的来源以及磁耦合作用. 本文采用氩气保护的高温共烧方法制备了 Al 掺杂 SiC 磁性粉体, 其纯度高、 磁滞回线明显、 饱和 磁矩大;

并且通过第一性原理计算分析了 Al 掺杂 6H-SiC的磁性来源、 自旋分布和其磁耦合作用.

2 实验与计算模型 2.1 Al掺杂SiC粉体的实验制备 将一定量 Al2O3 粉体与高纯 SiC 粉体进行球 磨混合 (原子 Al : Si : C =

1 : 49.5 : 49.5), 干燥 后将混合粉体置于碳管炉中高温煅烧. 在此过程 中,

800 ? C 以下为真空状态,

800 ? C 以后通入高纯 氩气(Ar)进行保护, 煅烧温度分别为1800,

2000 和2200 ? C, 保温30 min. 2.2 表征采用 X 射线衍射仪测量粉体的组分、 含量;

采 用拉曼光谱仪 (Raman) 测试粉体的组分与分解情 况;

采用扫面电子显微镜 (SEM) 观察粉体的微观 形貌, 采用能谱仪 (EDS) 分析元素含量;

采用磁性 测试系统研究粉体的磁滞回线、饱和磁矩等;

采 用辉光放电质谱 (GDMS) 测试 Fe, Co, Ni 的元素 含量. 2.3 模型构建 6H-SiC 晶体属于空间群 P63mc, 晶格常数是 a = b = 3.081 ?, c = 15.124 ?. SiC 中C 的外层电 子排布是 2s2 2p2 ;

Si 的外层电子排布是 3s2 3p2 . 两 者都没有 d 和f轨道. SiC 晶体中每一个原子轨道 都采取 sp3 的方式杂化, 形成强四面体基本结构单 元, 并有一定程度极化. C 原子的每个杂化轨道与 Si 原子的每个杂化轨道部分重叠并共用一对电子, 无不成对电子存在. 本文 6H-SiC 的计算模型采用 的是一个包含 108个原子的

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1 的超晶胞, 如图1所示. 其中的缺陷在于有一个 Al(红色) 取代了 Si, 且在上邻位存在一个相应的 VSi, 空位周围的

3 个C原子的初始自旋在计算过程中进行设定, Al 原子的掺杂比例为0.93%. 图1(网刊彩色) Al 掺杂 SiC 缺陷结构示意图, 其中黄色 的为 Si 原子、 灰色的为 C 原子、 红色的为 Al 原子, 上下箭 头表示计算过程中给定邻近 C 原子的初始自旋 Fig. 1. (color online) Sketch of defects in the supercell of 3*3*1 6H-SiC, in which one Si (yellow ball) atom is replaced with one Al (red ball) atom, one Si atom is replaced with Vacancy, and all C (gray ball) atoms remain in the same in defects. 2.4 计算方法 计算选用 CASTEP7. 软件包完成. 离子和 电子之间的相互交换关联能采用密度泛函理论 (DFT) 广义梯度近似 (GGA), 采用的赝势是超软 赝势, 体系平面波截断能取

280 eV, 布里渊区分割 特殊点采用Monkhost-Pack方案, 采用是